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活性炭加六氰基铁酸钾吸附铯,通过用亚铁氰化钾和氯化铁浸渍活性炭,尝试在活性炭的孔中合成六氰基铁酸钾,并检测所得活性炭对铯的吸收性能。通过改变反应条件例如供应量和试剂的摩尔比来制备活性炭上负载的六氰基铁酸钾,并且优化铯吸收性能。通过XRD,EPMA和孔隙率测定法表征浸渍产物,以阐明六氰基铁酸钾填充在活性炭孔隙中的条件。
铯在各种放射性核素中半衰期相当长,为15到30年左右,对环境的危害非常大。为了治理铯对环境的污染,我们发现六氰基铁酸铁和亚铁氰化铁的共沉淀原理可从废水中去除铯,亚铁氰化铁显示出高去除性能,对铯具有极高的选择性,尽管去除过程需要复杂的批量操作。首先将亚铁氰化铁粉散布在被放射性铯污染的废水上。然后,搅拌废水以促进共沉淀并使其静置,使得具有放射性铯的沉淀物静态沉降在储罐的底部。其他不溶性六氰基铁酸盐内的净水离子将离子附溶液中的铯,但在吸附步骤后,使用吸附剂分离。如果金属六氰基铁酸盐成功地负载在活性炭上可能吸附效果会大大提升,易于分离溶液。
活性炭加六氰基铁酸钾的制作
将亚铁氰化钾的水溶液渗透到活性炭颗粒中,然后,使用旋转蒸发器在80摄氏度下加水抽吸除去混合物。接着使用氯化铁六水合物再次渗透到活性炭颗粒使氯化铁与亚铁氰化钾反应在活性炭孔隙中得到六氰基铁酸钾。用去离子水洗涤浸渍的活性炭并在100摄氏度下干燥过夜。
活性炭对铯的吸附行为研究
将活性炭六氰基铁酸钾浸入含有少量含铯的海水中并用磁力搅拌器搅拌24小时。然后,过滤固体物质,并使用上述ICP质谱仪法测定滤液中铯的浓度。由浸渍吸附剂之前和之后的铯浓度的差异计算浸渍活性炭的铯吸收。或者,稀释的海水或去离子水也用于铯摄取实验。通过添加HCl或NaOH溶液将含有铯的海水的pH调节至所需水平,以检查pH对Cs摄取的影响。
合成活性炭的基本属性
图1显示了活性炭和代表性活性炭浸渍六氰基铁酸钾样品的横截面上的Fe和K的SEM图像和元素分布。在活性炭中观察到直径为1-10μm的大孔,而在浸渍活性炭中观察到部分填充有成分的大孔。活性炭中没有明显的Fe分布模式,但Fe在浸渍活性炭孔周围集中,表明六氰基铁酸钾在活性炭孔隙中。在活性炭和浸渍活性炭中,K浓度低并且没有看到明显的分布模式。
图1.在活性炭(a)和活性炭负载六氰基铁酸钾(b)的横截面上的SEM图像和元素(Fe,K)分布。
活性炭对铯的吸附行为
当浸渍的活性炭浸入含有0.075mmol·dm-3铯的海水中时,搅拌时间是活性炭吸附铯的关键。铯吸收在初始阶段在1-3小时内突然增加,在24小时达到平衡。因此,在本研究中,考虑了在搅拌24小时后的铯的吸附。图2中显示了浸渍活性炭对铯吸附等温线。当铯浓度为49μmol·dm-3时,随着海水中平衡铯浓度的增加,活性炭对铯吸收量突然增加,达到平台值(10.4μmol·g-1),可能接近最大吸收量。
图2.(a)搅拌时间对活性炭吸附铯的影响。海水中的初始铯浓度=0.075mmol·dm-3。(b)活性炭六氰基铁酸钾在海水中的铯吸附等温线。
将亚铁氰化钾和氯化铁浸渍活性炭中,这些试剂之间的反应在活性炭孔中生成了六氰基铁酸钾。研究了这些试剂的供应量/比例对活性炭中六氰基铁酸钾的浸渍条件/量和铯吸收的影响。发现每克活性炭内的亚铁氰化钾的最佳含量必须小于0.4摩尔和氯化铁摩尔比必须为六氰基铁酸铁的化学计量值。XRD,EPMA和孔隙率测定分析的结果显示六氰基铁酸钾填充到活性炭的大孔中。该浸渍活性炭在pH<10时有能效吸附海水中的铯离子,平衡铯浓度为49μmol·dm-3,最大铯吸收量为10.4μmol·g-1。通过Langmuir方程可以很好地表达铯吸附等温线。当浸渍活性炭浸入含有铯的海水中时,吸附剂中的K离子与海水中的Na离子交换,随后用铯离子代替交换的活性炭中的离子从而达到从海水中去除铯。